時間分辨" title="時間分辨">時間分辨光譜" title="光譜">光譜技術被科學家們廣泛用于探測亞納秒時間尺度的各種過程。在過去的20年間，該技術發(fā)展迅猛，使其對更高端儀器的需要也從未止步。在某些情況下，這些技術進步首先是在理論上被預言，隨后實驗學家們就焦急地等待著新儀器的出現(xiàn)，從而使他們能探索新的研究領域。超快激光" title="激光">激光科學就是一個很好的例子。自從激光器問世以來，科學家們就一直在致力于改進這一獨特的光源，以產生更多的波長、更高的能量以及更短的脈沖。現(xiàn)在，激光器已經(jīng)可以發(fā)射皮秒和飛秒脈沖。超快激光科學推動了現(xiàn)代化學、物理以及生物學的顯著發(fā)展。[1-3]
目前，現(xiàn)代時間分辨光譜學最常用的技術是泵浦-探測光譜學。采用不同的實驗架構，它可以測量對應于分子性質（例如二維紅外拉曼）、半導體物理（例如載流子動力學）以及材料科學的瞬態(tài)過程。[4]該技術需要兩束光脈沖在時間以及空間重合。通常第一個（泵浦）脈沖能量較高，可以在樣品中產生瞬態(tài)效應，然后第二個（探測）脈沖對樣品進行探測。瞬態(tài)過程的時間演化，通過順序改變泵浦脈沖和探測脈沖之間的相對延遲進行探測。時間分辨率完全由探測脈沖的脈寬決定。在最簡單的實驗中，泵浦脈沖和探測脈沖由一束激光分束得到。這種單色結構具有若干優(yōu)點，因為單個脈沖消除了時間抖動帶來的問題。當需要兩束激光（例如雙色實驗，或者從單束激光無法獲得足夠的能量）時，這就需要同步" title="同步">同步兩束激光以減小脈沖間的時間抖動，以對實驗的總體測量精度進行優(yōu)化。
目前市場上已經(jīng)有多種技術可用于減小超快振蕩系統(tǒng)的時間抖動。它們通常需要將光振蕩器以及參考振蕩器之間的電信號進行比較。通過精密調節(jié)諧振腔的長度，可以將振蕩器之間的信號差別減至最小，以實現(xiàn)諧振腔輸出與參考信號之間的匹配。這種方法能成功地將兩臺獨立振蕩器之間的時間抖動減小到200fs以下。相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）成像等技術都是利用這種架構發(fā)展而來的。許多實驗室采用該技術同步自由電子激光器以及同步加速器實驗。這種方法在可靠性、可重復性以及價格方面都具有一定優(yōu)勢，但是其僅適用于低能振蕩器。最近，業(yè)界對這種同步技術進行了擴展，從而使其適用于高能放大激光系統(tǒng)。
超快放大器之間的同步
經(jīng)典的高能超快激光系統(tǒng)通常采用啁啾脈沖放大（CPA）將超快低能（nJ）振蕩器脈沖放大到更高能量（mJ）。在放大前對振蕩器脈沖進行展寬，可以避免高能脈沖導致的光損傷。由于飛秒脈沖的帶寬很寬（約10~60nm），通常用光柵將脈沖展寬到幾百皮秒，然后通過再生放大器對展寬脈沖進行放大，最后將mJ級高能皮秒脈沖壓縮到最初的脈寬。
啁啾脈沖放大過程需要若干激光系統(tǒng)同步運轉，這些系統(tǒng)包括產生超短脈沖的種子激光器、泵浦放大級的放大泵浦激光器以及放大器。同步這些器件的傳統(tǒng)方法是：采用一個模擬電子模塊控制放大器開關（Pockels盒）。這些開關以及放大激光器之間實現(xiàn)同步，而種子激光器則工作在自由運轉模式下。盡管這種同步方法已經(jīng)能夠滿足多種應用的需求，但是當需要高精度測量時，這種方法就不能勝任了。由于種子激光器和放大激光器重復頻率之間存在不匹配，導致放大系統(tǒng)的同步也隨著這種不匹配而變化。對于80MHz的種子振蕩器而言，總的系統(tǒng)同步不確定性的上限是12.5ns。為了克服這一極限，放大器系統(tǒng)的每個器件都必須同步。更高級的數(shù)字同步模塊，例如光譜物理公司的同步延遲發(fā)生器（TDG），不但能提高精度，而且還能同步多個放大系統(tǒng)。
數(shù)字同步
在過去的幾年中，業(yè)界已經(jīng)開發(fā)出了能夠提高CPA激光系統(tǒng)總的同步能力的數(shù)字設備。數(shù)字電子器件能夠確保開關電子器件的同步是由種子激光器控制的。將種子激光器輸出的80MHz信號降至1kHz，可以將額外的放大系統(tǒng)同步至一個或多個種子激光器，同步精度小于200fs（見圖1）。如果采用兩個種子激光器，每個放大器脈沖的相對到達時間可在t=0至t=tmax之間調節(jié)，tmax是種子激光器的脈沖間隔。這種調節(jié)是通過對種子激光到達時間進行電子相位調節(jié)實現(xiàn)的。同步電子器件（TDG1、TDG2）控制其他的放大器。實際上，很多實驗方法都能從該技術中受益，該技術在“通過準相位匹配（QPM）實現(xiàn)高次諧波產生（HHG）”中的應用，就是一個很好的例子。
圖1：光譜物理公司的先進同步裝置示意圖。兩個再生放大系統(tǒng)同步精度達到200fs。通過對種子振蕩器進行相位調整，可以產生0~12.5ns的延遲，并且不需要光學延遲。
高次諧波產生
采用飛秒脈沖產生高次諧波，其轉換效率非常低。對于100eV的光子能量，轉換效率通常只在10-6量級，而當光子能量達到1keV時，轉換效率將會降至10-15量級。導致如此低的轉換效率的原因之一是：驅動激光與諧波光束之間的相速度不同。這將導致產生的每個諧波光束的強度隨傳輸距離振蕩變化，振蕩周期是2Lc,其中Lc=π/Δk。Lc是相干長度，Δk是波矢量失配。為了克服這個問題，諧波產生必須滿足相位匹配條件Δk=0。通過平衡氣體填充空心波導中的不同色散源，可以使高達100eV光子能量的高次諧波產生過程實現(xiàn)相位匹配。然而，當高于某一特定電離閾值時，這種方法就不再可能平衡由于電離過程中形成的等離子體引起的負色散，因此需要采用其他的相位匹配方式。
準相位匹配是提高高次諧波產生效率的一種可行途徑。準相位匹配主要用于抑制那些與諧波光束不同相的高次諧波。如果高次諧波可以在N個這種不同相的區(qū)域被抑制，那么高次諧波的總強度將會提高N2倍，從而能極大地提高該光源的效率。利用反向傳輸?shù)娘w秒激光脈沖序列可以實現(xiàn)這種效率的提高。在脈沖序列準相位匹配中，諧波產生在驅動激光脈沖與反向傳輸脈沖重合的區(qū)域被抑制。這一相互作用改變了光電離的電子的軌跡。目前，僅包含幾個脈沖的脈沖序列已被用于該技術中。為了獲得最有效的準相位匹配，需要產生大量高能反向傳輸脈沖，并且對它們的相對時間間隔進行控制。
在最簡單的實驗結構中，可以將單個放大器輸出的高能脈沖分為兩路。第一路不進行任何處理，直接產生高次諧波。第二路光產生反向傳輸脈沖序列。該脈沖序列通過對飛秒脈沖引入線性啁啾獲得。此后，啁啾脈沖先后通過雙折射波片（該波片與入射光偏振方向夾角為45°），以及平行于入射光偏振方向的線偏振片。波片/線偏振片組合對所有相位延遲為π/2的奇數(shù)倍的波長進行衰減，而相位延遲為2π的整數(shù)倍的波長可以無損耗地通過。這樣就可以獲得脈沖間隔為常數(shù)、并且由雙折射片厚度決定的脈沖序列。最近，業(yè)界演示了該技術的一個拓展，在這里脈沖間隔可以通過計算機控制。[5]
優(yōu)化脈沖序列以提升高次諧波
產生效率這種產生間隔變化的脈沖序列的技術對于準相位匹配更具吸引力，因為它可以使脈沖間隔更好地匹配波導中諧波的相干長度。[6]長度可以根據(jù)波導中局域條件改變。要在多個相干區(qū)域實現(xiàn)準相位匹配，必須產生大量的高能脈沖，使得脈沖序列中的每個脈沖都可以抑制諧波產生，并且脈沖間隔能夠控制，以獲得非線性間隔的脈沖序列。這些脈沖序列的可編程控制是一大優(yōu)點，因為這可以方便地合成最合適的脈沖序列，以實現(xiàn)特定諧波的準相位匹配。
要實現(xiàn)這種控制，首先要求驅動脈沖和反向傳輸脈沖來自兩個不同的放大器，并且放大器要完全同步（見圖2）。在該裝置中，第一個放大器輸出的驅動脈沖在傳輸過程中未經(jīng)處理。來自第二個放大器的反向傳輸脈沖，通過脈沖整形器進行控制。這可以獲得間隔可變的脈沖序列，從而通過準相位匹配優(yōu)化高次諧波產生。
圖2：準相位匹配實驗裝置。兩個同步放大系統(tǒng)通過圖1的方案同步。輸出的啁啾脈沖通過波片及偏振片產生脈沖序列。輸出脈沖序列的特征可以通過可編程聲光色散濾波器（AOPFDF）編程控制，從而提高諧波產生效率。
在該實驗中，放大器脈沖的同步對于準相位匹配至關重要，因為對于每一發(fā)激光脈沖，驅動脈沖和反向傳輸脈沖必須要在波導中的相同點碰撞。光譜物理公司的同步延遲產生器能夠提供可靠的同步方案，獲得兩個放大器之間200fs的同步精度，并且無需額外成本。 （作者：Ian Read，Newport公司Spectra-Physics激光器部門高級產品經(jīng)理Kevin O''Keefe，牛津大學Clarendon實驗室高級研究員）
參考文獻
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World Scientific Series in 20th Century Chemistry, Vol. 3, World
Scientific Publishing Co. Pte. Ltd., Singapore (1994).
2. Y. Silberberg, "Ultrafast Physics: Quantum Control with a Twist,"
Nature, 430, 624-625 (Aug. 5, 2004).
3. W. Denk, J.H. Strickler, W.W. Webb, "Two-photon laser scanning
microscope," Science, 248, 73-76 (1990).
4. C. Weiman; T.W. Hänsch, Phys. Rev. Lett., 36, 1170 (1976).
5. K. O''Keefe, T. Robinson, and S.M. Hooker, "Generation and control of
chirped, ultrafast pulse trains," J. Opt., 12, 015201 (2010).
6. T. Robinson, K. O''Keefe, S.M. Hooker, "Generation and control of
ultrafast pulse trains for quasi-phase-matching high-harmonic generation,"
J. OSA B, 27, 763-772 (2010).